目前,缺陷构造和杂原子掺杂是提升碳基ORR催化活性的两种重要手段。它们的机理可以描述为破坏sp2碳结构的完整性,已达到对碳骨架的自旋和电荷密度调控的目的,这样可以创造更多的活性位点,从而提升碳基的催化活性。然而,大面积地破坏sp2碳体系并且简便有效的创造高活性的碳缺陷仍然存在很多困难。同时,将富含高活性碳缺陷的碳基组装成有利于电催化反应过程的碳形态也是一个巨大的挑战。
本项工作将完全由sp2碳原子组成的C70分子组装成均匀精美的微米棒结构,通过高温(900 °C)煅烧制备了富含碳缺陷的多孔微米棒,其表现出优异的ORR催化活性。这项工作表明,900 °C可以有效的打开C70碳笼结构,并生成有利于ORR的碳基结构,而800 °C不能使C70分解,1000 °C会使碳基石墨化程度相对升高,这两种条件形成的碳基均表现出较差的ORR活性。另外,在900 °C热解条件下利用NH4Cl可以成功地对碳基进行N掺杂,最终形成的氮掺杂多孔微米棒催化活性显著提升,表现出接近Pt/C的催化活性。
文章链接:Zhimin He, Peng Wei, Ting Xu, Ziqian Guo, Jiantao Han, Takeshi Akasaka, Kun Guo* and Xing Lu*:Defective porous carbon microrods derived from fullerenes (C70) as high-performance electrocatalysts for the oxygen reduction reaction Nanoscale, 2021. DOI:10.1039/D1NR07198J