金属空气电池和燃料电池因其高的能量密度、环境友好性和良好的安全性能被视为有希望代替化石燃料的新能源器件。然而，其空气阴极上氧还原反应过程（oxygen reduction reaction, ORR）反应迟缓且具有高的过电位，需要高效的电催化剂。尽管铂（Pt）基材料是目前最有效的ORR电催化剂，但其成本过高，自然储备少，并且抗毒性和稳定性差。因此，探索和开发高效稳定的电催化剂来代替Pt基材料具有重大意义。碳基无金属电催化剂（Carbon-based Metal-Free Electrocatalysts, C-MFECs）因其可剪裁的物理化学性质、高的导电性、可调节的形貌结构和优越的耐受性而被广泛研究。其中，富勒烯（Fullerene）作为一种重要的碳材料，具有高的反应活性、独特的电子结构和丰富的五元环缺陷，在ORR催化剂方面表现出极大的潜力。尽管一些先驱工作报道了利用富勒烯制备碳基ORR催化剂，如KOH活化法和硬模板法等，但制备过程繁琐且容易造成原料的大量损失。因此，开发一种简便有效且对富勒烯具有普适性的制备策略极为重要。
图1制备N,S-PCNFs的示意图
在这项工作中，我们充分利用富勒烯独特的分子特性和在不同有机溶剂中的溶解性差异，将富勒烯作为构筑单元，通过液液界面沉积法将富勒烯分子组装成富勒烯纤维，进一步通过简单的过滤将这种富勒烯纤维制备成具有一定机械强度的膜。这种富勒烯纤维膜在900°C高温热解后仍能维持原始形貌结构，并且具有高的比表面积和丰富的孔结构，在碱性和酸性条件下表现出较好的ORR催化活性。经过在氨气和升华硫存在的条件下热解这种富勒烯纤维膜可以得到N/S共掺杂的多孔纤维膜（N,S-PCNFs），其在碱性条件下表现出接近商业20% Pt/C催化剂的ORR活性，并且具有优越的稳定性和抗甲醇性能。将N,S-PCNFs用作一次性锌空气电池的阴极催化剂，可以得到类似Pt/C催化剂的电池性能。这项工作为制备具有高催化活性的富勒烯衍生碳材料提供了重要的指导。
文章链接：Zhimin He, Peng Wei, Ning Chen, Jiantao Han and Xing Lu*: N,S-Codoped Porous Carbon Nanofiber Films Derived from Fullerenes (C60) as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction and Zn-Air Battery Chem. Eur.J.2021, 27,1423–1429. DOI: 10.1002/chem.202004535
